O lateral-direito começou sua carreira na Tuna Luso (PA) em 1965. No clube paraense, ele ficou até 1968, quando se transferiu para o XV de Piracicaba (SP).
Do interior paulista, Haroldo assinou com o Santos (SP), onde jogou as temporadas de 1969 e 1970.
O Olaria o contratou em 1971 e terminou o Campeonato Estadual daquele ano na terceira posição. Depois do certame, o Vasco contratou boa parte do elenco alvianil, incluindo Haroldo.
Haroldo defendeu o Gigante da Colina no restante de 1971 e em 1972. Depois do Rio de Janeiro, o atleta ainda peregrinou por CRB (AL) em 1973; Saad (SP) em 1974 e 1975; e Moto Club (MA) em 1975 e 1976.
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